近日,农业农村部成都沼气科学研究所联合东南大学在镍基催化剂调控木质素衍生酚类选择性加氢脱氧研究方面取得新进展,阐明了镍纳米颗粒尺寸与空间位置对愈创木酚加氢脱氧性能的协同调控机制,实现了愈创木酚高效选择性脱氧制芳香烃。
木质素衍生酚类选择性加氢脱氧可在脱除含氧官能团的同时保留芳环结构,是制备可持续航空燃料芳烃组分和实现木质素高值化的重要途径。镍基催化剂具有资源丰富、成本低廉及较强氢气活化能力等优势,但易发生过度加氢,对芳烃产物的选择性不佳。针对镍基催化剂颗粒尺寸变化调控选择性加氢脱氧性能的整体机制不清晰等问题,研究团队采用乙二醇辅助浸渍法,以S-1分子筛为载体制备了一系列具有不同粒径与化学环境的镍基催化剂,系统研究了镍颗粒尺寸对氢气活化解离、活性氢溢流及底物吸附构型的影响规律。研究发现,适宜粒径(9.34 nm)的镍颗粒与分子筛微孔入口的空间限域效应产生协同作用,通过调控底物垂直吸附构型抑制苯环加氢饱和,显著提升了愈创木酚选择性脱氧制芳烃性能,芳烃选择性达60.5%,同时催化剂具有良好的循环使用稳定性,经焙烧脱碳再生后活性可显著恢复。该成果为高效镍基催化剂的精准设计,实现木质素衍生酚类转化为高值芳烃提供了理论依据。
相关成果发表于《ACS Catalysis》上,农业农村部成都沼气科学研究所文承彦博士、东南大学张兴华教授为共同通讯作者。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国农业科学院科技创新工程、中国农业科学院重大科技任务等项目支持。
原文链接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.6c01000